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分子篩是近50年來在材料學和催化學科中有著深遠影響的材料之一。雖然關于分子篩的描述已經有約250年的歷史了,但近50年則是分子篩蓬勃發展的時期,至2013年已有超過兩百種不同結構的分子篩被成功合成。而分子篩在催化、清潔等不同領域的應用影響著我們每一個人。
雖然分子篩的結構表征已經可以達到非常精確的層面,但其生長過程和納米尺度下的結構設計仍然有很多可供探討的空間。Z近,法國ENSICAEN催化和光譜化學實驗室(LCS)的Valentin Valtchev研究團隊通過氟處理分子篩反推了分子篩的生長機理,該工作發表在了Angew. Chem. Int. Ed.上,第一作者是Zhengxing Qin博士。
在溶解商業和合成的MFI型分子篩的過程中,作者發現某些更加脆弱的部分率先溶解,比如顆粒界面或者連生晶體的邊界(圖二,a~c)。更加有意思的現象發生在接下來的溶解,與之前從外圍溶解不同的是,分子篩從內部溶解出介孔,得到海綿型分子篩(圖二,d)。值得注意的是,在長時間的溶解下,殘余部分的分子篩仍保持很好的結晶度
這種現象在其他多種分子篩中都有出現,但故事講到這里仍然沒有到達核心:這種現象背后的原理是什么?作者指出,從溶解孔的方向、大小都很均一的現象可以看出,這種溶解實際上源自分子篩大顆粒中有著確定邊界的小晶粒的移除,這也就反推出分子篩的生長機理:1) 納米尺寸的小顆粒的生成,2) 顆粒的堆積和聚合,3) 大尺寸的晶粒的生成(圖四)。這是一條探究分子篩生長機理的重要線索。